com os cientistas e a aprovação que eles deram a seu trabalho incutiram-lhe novo ânimo e fizeram-no conceber o vivo desejo de partir para outra e mais longa viagem, já com o objetivo exclusivo do estudo das ciências naturais. Enquanto isso, Langsdorff começou a trabalhar nas importantes coleções trazidas de Portugal e nas observações sobre sua estada ali.
Tendo ouvido falar na preparação do primeiro empreendimento russo de circunavegação do globo, Langsdorff considerou-se no direito de, como membro correspondente da Academia, dirigir-se a essa instituição solicitando-lhe apoio à sua candidatura a naturalista da expedição. A 18 de agosto de 1803, recebeu resposta do acadêmico Kraft comunicando-lhe que sua proposta chegara tarde, pois os navios "Nadiejda" (Esperança) e "Nieva" (Neve) deviam partir logo com os primeiros ventos e era de presumir que não se demorassem em Copenhague mais de oito dias. A propósito, dizia o missivista, o Dr. Tilesius já fora nomeado naturalista da Expedição (à qual devia reunir-se em Helsinger, Dinamarca); esta circunstância tornava impossível prometer qualquer coisa a respeito da proposta de Langsdorff, que apresentava sua própria candidatura.
Entretanto, Langsdorff permaneceu firme em seu desígnio, disposto a não renunciar ao mesmo antes de convencer-se de sua absoluta impraticabilidade. Nesse mesmo dia, partiu a toda pressa para Copenhague, reunindo-se, dentro de poucas horas, à expedição que ia fazer a viagem ao redor do mundo. No dia 12 pela manhã chegou a Lübeck. O navio, que tinha partido para Copenhague, encontrava-se em Warnemünde, e ali chegou Langsdorff na manhã do dia 24.
No hotel em que se hospedara, encontrou-se com oficiais da expedição de Kruzenxtern, também ali alojados e cujos navios já se achavam na entrada do porto. Langsdorff, de acordo com suas próprias palavras, insistiu fervorosamente em ser admitido como participante da viagem. Nesse sentido dirigiu-se ao camarista Riezanov, que se destinava ao Japão como embaixador, a fim de que o levasse na Expedição como botânico.
Com que ardor e seriedade dedicou-se Langsdorff a sua tarefa de pesquisador e quão amplo era seu horizonte, pode-se verificar pela leitura de seu livro, em dois tomos, Bemerkungen auf einer Reise um die Welt in den Jahren 1803 bis 1807, aparecido numa luxuosa edição ilustrada, em 1812,